首页轮播

我国二次有机气溶胶相态和粘度模拟

有机气溶胶(OA)的相态是近年来大气化学研究的新关注点。Virtanen等(2010)发表于Nature的工作是世界上首次在外场观测中发现以有机组分主导的气溶胶可呈固态。其后外场观测和实验室研究进一步表明OA呈半固态或固态在实际大气中广泛存在,且相态对气粒转化、多相化学以及污染物长距离输送等均有重要影响。

关于有机气溶胶相态的研究目前多集中于外场观测与实验室研究,相态的模拟还很薄弱。OA组分非常复杂,准确预测其相态非常困难。大气所李颖研究员与美国加州大学尔湾分校Manabu Shiraiwa教授合作,发展了几种预测相态的新方法,并首次模拟出大气二次有机气溶胶(SOA)相态的全球分布(Shiraiwa et al.,2017)。目前这些相态预测新方法已被国际同行广泛采纳,例如李颖研究员发展的基于有机气溶胶挥发性预测相态的新方法(Li et al.,2020)已被美国太平洋西北国家实验室采纳并耦合入区域空气质量模式WRF-Chem,模拟了亚马逊雨林有机气溶胶的相态和相关多相化学过程。

相较于国外,我国有机气溶胶相态的研究还很少,且集中于外场观测。我所博士生张志强将李颖研究员发展的相态预测新方法(Li et al.,2020)耦合入WRF-Chem模式,模拟了我国2018年6月SOA相态和粘度的时空分布。结果表明SOA粘度呈显著水平空间差异,例如我国西北部SOA呈粘度很高的半固态或固态,有机分子在该类高粘度颗粒内的传质系数(Db)小于10-16 cm2 s-1。我国SOA相态也呈显著垂直变化和日变化。目前三维空气质量模式模拟SOA生成过程时都假设SOA呈液态,其气粒转化瞬时完成。该模拟研究进一步阐明相态对SOA气粒转化具有重要作用,空气质量模式应考虑SOA相态对气溶胶多相过程的影响。该结果发表于Atmospheric Chemistry and Physics上,论文第一作者为张志强博士,通讯作者为李颖研究员,合作者包括大气所孙业乐研究员、安俊岭研究员、王自发研究员和美国加州大学尔湾分校Manabu Shiraiwa教授等。文章得到国家自然科学基金(42075110和42330605)和国家重点研发计划(2023YFC3710100)的资助。

相关论文链接:

Shiraiwa,M.,Li,Y.,et al.:Global distribution of particle phase state in atmospheric secondary organic aerosols,Nat. Commun.,8,15002,https://doi.org/10.1038/ncomms15002,2017.

Li,Y. *,et al.:Predictions of the glass transition temperature and viscosity of organic aerosols from volatility distributions,Atmos. Chem. Phys.,20,8103-8122,https://doi.org/10.5194/acp-20-8103-2020,2020.

Zhang,Z.,Li,Y.*,:Simulated phase state and viscosity of secondary organic aerosols over China,Atmos. Chem. Phys.,24,4809-4826,https://doi.org/10.5194/acp-24-4809-2024,2024.


图1. (a)我国2018年夏季地表面SOA的粘度。(b)图a所示四个区域内SOA粘度随相对湿度的变化。

附件下载:
d